从1916年起，毛泽东与同学们讨论得最多的问题是"如何使个人及人类的生活向上"。经常参与讨论的有15个人左右，一共讨论了上百次之多。讨论的结果使他们认识到要"集合同志，创造新环境，为共同的活动"。他们还逐步认识到了"静的生活与孤独的生活之非，一个翻转而为动的生活与团体生活之追求。"于是，毛泽东与蔡和森、萧子升等于1917年冬，决定成立一个组织。大概是受梁启超主编的《新民丛报》的影响，毛泽东等决定将这一组织命名为"新民学会"。1918年4月，新民学会正式成立，通过了由毛泽东起草的会章。由于萧子升不赞成激烈变革，主张温和改良的思想，经过反复讨论，学会最后决定以"革新学术，砥砺品行，改良人心风俗"为宗旨，可见学会成立时是一个改良主义的组织。学会还规定了"一、不虚伪；二、不懒惰；三、不浪费；四、不赌博；五、不狎妓"等五条纪律。萧子升被选为总干事，毛泽东等为干事。不久，萧子升去法国留学，毛泽东实际主持会务。

此时的毛泽东思想还处于矛盾之中。一方面，他主张要从本源处着手，对中国社会做一根本改造。他指出："今日变法，俱从枝节入手，如议会、宪法、总统、内阁、军事、实业、教育，一切皆枝节也。枝节亦不可少，惟此等枝节，必有本源。本源未得，则此等枝节为赘疣，为不贯气，为支离灭裂。"他因此大声疾呼："今吾以大本大源为号召，天下之心其有不动者乎？天下之心皆动，天下之事有不能为者乎？天下之事可为，国家有不富强幸福者乎？"他主张要"将全幅工夫，向大本大源处探讨。探讨既得，自然足以解释一切"①。另一方面，他此时所说的大本大源，因受杨昌济的影响，主要是指人心，属于思想道德层面的东西。可见，毛泽东此时的思想主张仍然深受着唯心主义的影响。不过，毛泽东强调思想道德对改造客观世界的重要性，为日后他强调树立起对马列主义科学真理的坚定信仰，并用它来改造主观世界、变革客观世界，是有其积极作用的。新民学会成立三个月后，毛泽东等就发现改良主张的不可取。他们以业师杨昌济先生的经历为教训，深刻地指出："杨师东奔西走，走了十年，仍不过是能读其书而已，其他究何所得！"1918年8月，毛泽东和一帮湖南的有志青年为组织赴法勤工俭学事宜，首次来到北京。为获取一个相对稳定的收入来源，经杨昌济先生推荐，毛泽东到北京大学图书馆当了一名助理员，职责是打扫房间并登记阅览室新到的报刊和来馆读者姓名。与北大教授每月二三百元的收入相比，月收入只有8元的毛泽东，由于可以阅读到各种新出版的书刊，结识名流学者和有志青年，对此工作还是觉得颇为称心。当时的北京大学在校长蔡元培的领导下，办得非常活泼有生气，各种新思想新学说竞相提出，社会活动丰富多彩，给毛泽东以很强烈的新鲜刺激感。毛泽东参加了新闻学和哲学研究会。他结识了新文化运动的主将陈独秀、胡适和李大钊等人，亲耳聆听了李大钊发表的《庶民的胜利》演讲，阅读了李大钊发表在《新青年》上的《布尔什维主义的胜利》一文，对俄国发生的十月革命和马克思主义开始有了具体的了解。同时也阅读了一些无政府主义的书籍，思想上很有触动。半年后，湖南的学生相继出国了，毛泽东认为欲改造中国首先必须对本国的情况有一番深入的调查研究，而没有一起出国。不久，因母亲病重，毛泽东返回长沙。

返回长沙一个月后，震惊中外的五四运动爆发了，毛泽东积极参加并实际领导了湖南学生的爱国运动。5月底，在毛泽东的组织领导下，湖南成立了新的学生联合会。6月3日，长沙20所学校统一举行了罢课，向北京政府提出了拒绝巴黎和约、废除一切不平等条约等6项要求。7月9日，学联发起成立了湖南各界联合会，加强了对湖南各地爱国运动的具体领导和组织协调工作。

毛泽东本人则专心于创办《湘江评论》的工作。7月14日，杂志正式创刊，"以宣传新思潮为主旨"。毛泽东主张要用"平民主义"来"对抗强权的根本主义"，并明确提出了"民众的大联合"的思想。当然，此时的他还不赞成暴力革命，认为强权者也是人，如果用强权来打倒强权，结果得到的仍是强权。